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7/24/2019 TCC_Jos Michell Santos Oliveira
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UNIVERSIDADE FEDERAL DE ALAGOASUFAL
UNIDADE CENTRO DE TECNOLOGIACTEC
CURSO DE ENGENHARIA QUMICA
Jos Michell Santos Oliveira
ESTUDO DA REMOO DE AMOXICILINA PRESENTE EM
SOLUES AQUOSAS POR ADSORO EM CARVES ATIVADOS
Macei
2015
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Jos Michell Santos Oliveira
ESTUDO DA REMOO DE AMOXICILINA PRESENTE EM
SOLUES AQUOSAS POR ADSORO EM CARVES ATIVADOS
Trabalho de concluso de curso apresentado ao
Curso de Engenharia Qumica do Centro de
Tecnologia da Universidade Federal de Alagoas
como requisito parcial para obteno do ttulo debacharel em Engenharia Qumica.
Orientador: Christiano Cantarelli Rodrigues
Coorientador: Altair Marques da Silva
Macei2015
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Folha de Aprovao
Autor: Jos Michell Santos Oliveira
ESTUDO DA REMOO DE AMOXICILINA PRESENTE EM SOLUES
AQUOSAS POR ADSORO EM CARVES ATIVADOS
Trabalho de concluso de curso apresentado ao
Curso de Engenharia Qumica do Centro de
Tecnologia da Universidade Federal de Alagoas
como requisito parcial para obteno do ttulo de
bacharel em Engenharia Qumica aprovado em 01
de Setembro de 2015.
___________________________________________________________________
Professor Christiano Cantarelli Rodrigues(Orientador)
CTEC/UFAL
Banca Examinadora:
___________________________________________________________________
Professora Ivete Vasconcelos Lopes Ferreira
CTEC/UFAL
___________________________________________________________________
Professor Wagner Roberto de Oliveira Pimentel
CTEC/UFAL
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RESUMO
Estudo da remoo de amoxicilina presente em solues aquosas por adsoro em
carvo ativado, no qual foi utilizado o endocarpo do coco da baa para a produode trs carves ativados por ativao fsica e qumica. A ativao foi realizada por
dixido de carbono (CO2), Cloreto de Zinco (ZnCl2) e cido Fsforico (H3PO4) sendo,
respectivamente, denominados de CH-7, SE-6 e SE-E e foram fornecidas as
caractersticas dos mesmos pelo Grupo de Produo e Aplicao de Adsorventes do
Laboratrio de Saneamento AmbientalLSA/UFAL. O estudo mostra a diferena da
capacidade de adsoro entre carves fsica e quimicamente ativados, entre os
quimicamente ativados, as variveis de otimizao da adsoro e arepresentatividade dos modelos de cintica e isotermas de adsoro. Os
experimentos de cintica de adsoro foram realizados em um reator de banho finito
e as isotermas de adsoro em frascos em agitao. Os carves quimicamente e
fisicamente ativados adsorveram em torno 60 mg e 4 mg de amoxicilina por grama
de carvo ativado, nessa ordem. Foi percebido que alm da rea superficial
especfica influenciar a capacidade de adsoro, a concentrao do carvo ativado e
a concentrao de amoxicilina tiveram influencia significativa no processo, entretanto
as maiores eficincias ocorreram em baixos valores e faixas de valores de
concentraes de carvo ativado (0,5 g/L) e amoxicilina (9,24-44,30 mg/L)
realizados nos experimentos, respectivamente.
Palavras-Chave: AdsoroCarvo Ativado Amoxicilina
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ABSTRACT
Study of removal of amoxicillin present in aqueous solutions by adsorption on
activated charcoal, which was used in the bay coconut endocarp to produce threeactivated carbons by physical and chemical activation. The activation was performed
by carbon dioxide (CO2), zinc chloride (ZnCl2) and phosphoric acid (H3PO4) being
respectively named CH-7, SE-6 and SE-E were given the characteristics of the same
Group Production Adsorbents and application of the Environmental Sanitation
Laboratory - LSA / UFAL. The study shows the difference of adsorption capacity
between physical and chemically activated carbons, among chemically activated, the
adsorption optimization variables and the representativeness of kinetic models andadsorption isotherms. The adsorption kinetics experiments were performed in a finite
bath reactor and the adsorption isotherms in bottles in agitation. The adsorption
kinetics experiments were performed in a finite bath reactor and the adsorption
isotherms in bottles in agitation. The chemically and physically activated charcoals
adsorbed about 60 mg and 4 mg of amoxycillin per gram of activated carbon, in this
order. It was realized that addition of specific surface area influence the adsorption
capacity, the concentration of activated carbon and concentration of amoxicillin had
significant influence in the process, however the highest efficiencies occurred at low
values and activated carbon concentrations ranges of values (0.5 g/L) and amoxicillin
(9.24 to 44.30 mg/L) in the experiments performed, respectively.
Keywords: Adsorption - Activated Carbon - Amoxicillin
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Sumrio
1 Introduo .......................................................................................................................... 6
2 Objetivo .............................................................................................................................. 8
2.1 Objetivo geral .................................................................................................................. 8
2.2 Objetivos especficos..................................................................................................... 8
3 Reviso Bibliogrfica........................................................................................................ 9
3.1 Microcontaminantes ....................................................................................................... 9
3.2 Frmacos e Amoxicilina................................................................................................ 9
3.3 Adsoro ....................................................................................................................... 10
3.4 Adsorvente .................................................................................................................... 11
4 Materiais e Mtodos ........................................................................................................ 14
4.1 Adsorvente .................................................................................................................... 14
4.2 Soluo do Antibitico................................................................................................ 15
4.3 Ensaios de Adsoro ................................................................................................... 15
4.3.1 Ensaios de Equilbrio............................................................................................ 15
4.3.2 Ensaios Cinticos .................................................................................................. 16
5 Resultados e Discusses............................................................................................... 17
6 Concluso ........................................................................................................................ 287 Referncias Bibliogrficas
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1 Introduo
O uso de recursos naturais pela populao mundial, de maneira incorreta,
vem causando a poluio no meio ambiente, que a modificao indesejada das
caractersticas fsicas, qumicas ou biolgicas que prejudiquem ou possam
prejudicar sade, sobrevivncia ou s atividades dos seres humanos na
atmosfera, litosfera ou hidrosfera com efeitos locais, regionais ou globais (BRAGA et
al, 2005).
Os antibiticos so uma classe de frmacos que possuem caractersticas
bactericidas e bacteriostticas, sendo utilizados em grandes propores por
profissionais em ambiente hospitalar e pela populao em geral para uso domstico
(ANVISA, 2014). Tais substncias qumicas, quando inadequadamente descartadasem redes de esgoto, independente da quantidade, so consideradas micropoluentes
ou microcontaminantes.
Micropoluentes ou microcontaminantes so compostos orgnicos presentes
em guas que mesmo eem pequenas concentraes (em g/L ou em ng/L),
geralmente em concentraes abaixo de 1 parte por milho, so capazes de
desencadear efeitos sobre os sistemas em que so introduzidos e no so
removidos por processos de tratamento em estaes de tratamento de esgoto (ETE)e de gua (ETA), ou dispostos no solo, em sedimentos e em guas naturais (SILVA,
N. C., 2012; AQUINO et al, 2013).
Dentre os microcontaminantes mais relevantes da classe dos antibiticos
destaca-se a amoxicilina, devido ao seu alto consumo (SILVA, N. C., 2012), pois
mesmo em pequenas propores favorece a toxicidade da gua, o aumento da
resistncia de bactrias patognicas, provoca genotoxicidade e distrbios
endcrinos na biota em geral e no homem (ERBA, 2011). Neste sentido, de grandeimportncia na atualidade, o desenvolvimento de tcnicas de tratamento que
permitam remover este tipo de poluente de forma eficiente e segura.
Diversas tcnicas tm sido estudadas com a finalidade de tratar este
poluente, entre elas a adsoro, que se caracteriza pela reteno do poluente na
superfcie de um slido adsorvente aps o contato entre as duas fases.
Um dos materiais mais empregados como adsorvente na remoo de
compostos orgnicos em processos de tratamento de guas o carvo ativado(CA), devido as suas caractersticas que em geral proporciona uma grande
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capacidade de adsoro, e pelo fato da maioria dos frmacos apresentarem
destacada afinidade com este tipo de adsorvente (MANGUEIRA, 2014; TAMBOSI,
2008).
O carvo ativado pode ser produzido a partir de vrios precursores orgnicos
como madeira, casca e caroos de frutas etc. Dentre estes precursores, o
endocarpo do coco da baa, popularmente conhecida como quengado coco, vem
sendo utilizado na fabricao de carvo ativado. (MANGUEIRA, 2014; CAMBUIM,
2009).
Por sua grande disponibilidade, principalmente no nordeste do Brasil onde
so encontrados os maiores produtores de coco (IBGE, 2014), por ser um
subproduto da agricultura, sendo uma alternativa de menor custo em relao a
outros precursores e por ser um precursor renovvel, uma matria-prima vivelpara produo de carvo ativado com alta porosidade, o que implica em uma rea
superficial extensa (MANGUEIRA, 2014).
Desta maneira, este estudo visa avaliar a remoo de amoxicilina de meios
aquosos por carvo ativado produzido do endocarpo do coco da baa.
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2 Objetivo
2.1 Objetivo geral
Estudar o tratamento de solues aquosas contaminadas com amoxicilina
atravs da adsoro em carvo ativado.
2.2 Objetivos especficos
1. Caracterizar o carvo ativado a ser usado como adsorvente;
2. Determinar a cintica de adsoro;
3. Determinar as isotermas de adsoro;
4. Determinar a eficincia do processo de adsoro;
5. Avaliar os resultados obtidos e determinar as variveis de processo que
influenciam na melhor condio de adsoro.
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3 Reviso Bibliogrfica
3.1 Microcontaminantes
Os microcontaminantes so substncias presentes em guas em propores
muito pequenas, da ordem de ng/L a mg/L. Estes tipos de contaminantes em geral,
no so removidos em estaes de tratamento de esgoto (ETE) ou estaes de
tratamento de gua (ETA). Este tipo de situao mostra a necessidade do
desenvolvimento de mtodos de tratamentos mais especficos para a retirada destes
tipos de contaminantes de guas, sejam elas residurias ou de abastecimento.
So exemplos de microcontaminantes, as substncias presentes emfrmacos, desreguladores endcrinos, fungicidas, bactericidas, desinfetantes, meios
de contraste, aditivos alimentares, produtos para cuidados pessoais, corantes,
detergentes e desinfetantes encontradas, por exemplo, em esgoto, guas de
abastecimento, sedimentos e lodo biolgico (LIMA, 2013; SOUZA, 2011).
3.2 Frmacos e Amoxicilina
Na classe dos frmacos, os antibiticos so substncias que tm grande
destaque, devido sua importncia no combate de enfermidades e grande volume de
uso. Os antibiticos so substncias biossintetizadas por seres vivos como
cogumelos, fungos, plantas e organismos superiores. Estas substncias agem na
inibio dos microrganismos e/ou no bloqueio do seu crescimento e replicao
celulares, sendo seus efeitos inibitrio ou bactericida dependente da concentrao
utilizada em infeces (SILVA, P., 2012).
Dentre os muitos antibiticos existentes, a amoxicilina (C16H19N3O5S e Peso
Molecular = 365,38 g/mol), Figura 1, uma penicilina semissinttica pertencente a
classe das aminopenicilinas, que possui como grupamento biologicamente ativo o
anel betalactmico, sendo um medicamento altamente utilizado para combater
infeces que apresentem grande concentrao de bactrias (BRUNTON
CHABNER; KNOLLMAN, 2012).
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Figura 1 Molcula de Amoxicilina
Fonte:http://pubchem.ncbi.nlm.nih.gov/compound/51653564#section=Top
Os frmacos, especificamente os antibiticos, so exemplos comuns de
substncias que quando encontradas em um meio aqutico podem promoverprincipalmente a resistncia de bactrias patognicas e a toxicidade da gua
(TAMBOSI, 2008). Neste sentido, de grande importncia ambiental a necessidade
de evitar que estas substncias sejam descartadas de forma inadequada e sem
tratamento em reservatrios de gua (BRAGA et al, 2005).
3.3 Adsoro
Diversas so as tcnicas que esto sendo usadas e aperfeioadas para o
tratamento de guas contaminadas com frmacos, tais como coagulao,
sedimentao e flotao, contudo ainda no comum definir uma tcnica que seja a
ideal para este fim (LIBNIO, 2010). Esta situao leva a necessidade de se
desenvolver estudos no sentido de buscar a melhor tcnica para cada tipo de
frmaco. Neste contexto, a adsoro uma tcnica que tem sido usada para o
tratamento de frmacos, e tem apresentado resultados promissores para esse fim
(CERQUEIRA, 2013).
A adsoro um processo em que uma substncia presente em um
determinado meio fluido retida em uma superfcie slida atravs do contato das
duas fases. Neste processo, a fase slida chamada de adsorvente e a substncia
a ser removida da fase fluida chamada de adsorvato (Figura 2), (LIMA, 2014).
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Figura 2 Adsoro em Carvo Ativado
Fonte:http://www.naturaltec.com.br/Carvao-Ativado.html
A adsoro pode ser de dois tipos, a adsoro fsica e a adsoro qumica. A
adsoro fsica ocorre quando h a interao de foras de Van der Walls entre
adsorvato e adsorvente, enquanto a adsoro qumica acontece quando h
formao de ligaes entre o adsorvato e o adsorvente (SILVA, N. C., 2012).
3.4 Adsorvente
Na adsoro, a escolha do adsorvente um ponto essencial. Dentre os
diversos adsorventes existentes, o carvo ativado, Figura 3, um dos mais usados e
vem sendo empregado na remoo de compostos orgnicos em meios aquosos por
apresentar valores significativos de remoo dessas substncias.
Figura 3 Carvo Ativado
Fonte:http://www.chinayxsy.com/21/76.html
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Dentre as matrias primas para fabricao de carvo ativado so utilizados,
por exemplo: madeira, fibras de piaava, cascas de caf e endocarpo do coco
(MANGUEIRA, 2014).
Para produo de carvo ativado, existem duas etapas: a carbonizao
(pirlise) e a ativao.
A carbonizao envolve a elevao da temperatura em atmosfera inerte em
temperaturas acima de 350C para eliminao dos componentes mais volteis.
Aps a carbonizao, feita a ativao, com a finalidade de desobstruo
dos poros do carvo por ataque fsico (vapor de gua ou gs carbnico) ou qumico
(cido fosfrico, cloreto de zinco, hidrxido de metais alcalinos ou acido sulfrico)
nos materiais pirolisados seguindo de aquecimento acima de 350C (PRADO, 2010).
A caracterizao do carvo ativado realizada para determinar ascaractersticas como teor de cinzas, o pH no ponto de carga zero (pHPCZ), sua
porosidade e, principalmente, a rea superficial especfica usando a tcnica de BET,
pois as mesmas possuem uma influncia direta no desempenho do adsorvente
(CERQUEIRA, 2013).
No estudo da adsoro, duas determinaes so importantes: a isoterma de
adsoro e a cintica de adsoro.
As isotermas de adsoro so curvas que mostram as quantidades mximasde adsorvato adsorvidas em um adsorvente no equilbrio. A quantidade mxima de
adsorvato adsorvida chamada de capacidade de adsoro e relaciona a massa da
substncia adsorvida por massa do adsorvente. So representadas por diversos
modelos, sendo os mais usados os modelos de Langmuir (Equao 1) e Freundlich
(Equao 2), (SILVA, N. C., 2012).
(1)
(2)
Nas quais q e a capacidade de adsoro no equilbrio (mg/g), q0 a
capacidade de adsoro mxima de uma mono camada (mg/g), KL e KF as
constantes de Langmuir e Freundlich, respectivamente, nconstante que representa
a intensidade do processo de adsoro e CF a concentrao do adsorvato no
equilbrio (mg/L) .
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A cintica de adsoro relaciona a adsoro do adsorvente em funo do
tempo de adsoro Em geral, a cintica de adsoro pode ser representada por
diversos modelos, contudo os mais usados so os modelos de pseudo-primeira
ordem (Equao 3) e pseudo-segunda ordem (Equao 4), (SILVA, N. C., 2012).
(3)
(4)
Na qual qt a capacidade de adsoro em funo do tempo (mg/g), qe a
capacidade de adsoro no equilbrio (mg/g), k1 e k2 as constantes de primeira
ordem e segunda ordem respectivamente e to tempo de adsoro (min).
Para determinao dos dados dos modelos de equilbrio e cintico so
utilizadas, respectivamente as Equaes 5 e 6 para determinao da capacidade de
adsoro experimental.
(5)
(6)
Nas quais, q a capacidade de adsoro experimental no equilbrio (mg/g),qt
a capacidade de adsoro em funo do tempo (mg/g), V o volume da soluo
(L), C0 a concentrao inicial de amoxicilina, Ct a concentrao em funo do
tempo (mg/L), Cc a concentrao do carvo ativado (g/L), mc a massa de carvoativado (g) e CFa concentrao do adsorvato no equilbrio (mg/L).
Estas curvas so de grande importncia, pois contribui na avaliao da
eficincia de adsoro () (Equao 7) e de sua viabilidade de aplicao.
( ) (7)
Na qual, C0 a concentrao inicial (mg/L) e CF a concentrao de
equilbrio (mg/L).
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4 Materiais e Mtodos
O desenvolvimento deste trabalho foi realizado no Laboratrio de
Saneamento Ambiental do Centro de Tecnologia, e contou com o apoio do
Laboratrio de Sntese de Catalisadores LSCat/CTEC na realizao da
caracterizao dos carves ativados usados como adsorventes.
4.1 Adsorvente
Os carves ativados usados neste trabalho como adsorvente foram
produzidos e caracterizados pelo Grupo de Produo e Aplicao de Adsorventes. O
precursor usado em todas as amostras foi o endocarpo do coco. O processo de
produo usado foi a carbonizao em atmosfera inerte de N2seguida de ativao
fsica com CO2ou ativao qumica com cloreto de zinco (ZnCl2) ou cido fosfrico
(H3PO4). As amostras de carvo ativado foram selecionadas em uma peneira de 100
Mesh para serem usadas nos ensaios de adsoro e caracterizao. A
caracterizao foi realizada para determinar o pH do carvo atravs do mtodo
descrito por (MORENO-CASTILLA; LPEZ-RAMON; CARRASCO-MARN, 2000) e
a porosidade e rea superficial especfica usando a tcnica de BET como descritopor (JANKOWSKA; SWIATKOWSKI; CHOMA, 1991), (MARSH; RODRGUEZ-
REINOSO, 2006), (BANSAL; GOYAL, 2005) e (RADOVIC, 2008).
Foram utilizadas trs amostras de carvo ativado e a Tabela 1 apresenta um
resumo das condies de carbonizao e ativao usadas na produo destes
carves.
Tabela 1 Condies de preparao dos carves ativados.
Carvo Tcarbonizao(C) Tativao(C) Agente Ativante
CH-7 800 800 Dixido de Carbono (CO2)
SE-E 450 450 cido Fosfrico (H3PO4)
SE-6 600 600 Cloreto de Zinco (ZnCl2)
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4.2 Soluo do Antibitico
O efluente lquido tratado nos ensaios de adsoro, foi produzido no prprio
laboratrio, atravs da dissoluo do antibitico amoxicilina em gua na
concentrao de 50 mg/L. A determinao da concentrao da amoxicilina foi
realizada atravs de um medidor de TOC Shimadzu VCSN, que fornecia a
concentrao em termos de concentrao de CO2 que era convertida em
concentrao de amoxicilina atravs da Equao 8.
(8)
4.3 Ensaios de Adsoro
Os ensaios de adsoro foram realizados para a determinao das isotermas
de adsoro (ensaios de equilbrio) e cintica de adsoro da amoxicilina nas
amostras de carvo ativado utilizadas.
4.3.1 Ensaios de Equilbrio
Os ensaios de equilbrio, foram realizados colocando em contato em vrios
frascos um volume fixo de 100 mL de uma soluo de amoxicilina com
concentraes variando de 10 a 100 mg/L, com uma massa fixa de 0,05 g de carvo
ativado, conferindo a mistura uma concentrao de adsorvente de 0,5 g/L. Os
frascos foram colocados em agitao por um perodo de 24 horas.
Aps este perodo de agitao, amostras da soluo foram retiradas, filtradas
e usadas para determinar as concentraes de amoxicilina remanescente na
soluo, que a concentrao de adsorvato no equilbrio, CF. Todos os ensaios
foram realizados em duplicata.
Os dados obtidos nos ensaios de equilbrio com a Equao 7 foram utilizados
para a construo das isotermas de adsoro relacionando a capacidade de
adsoro com a concentrao de equilbrio. A partir desses resultados, foi realizada
uma avaliao dos modelos de isotermas de adsoro largamente utilizados na
literatura, como os modelos de Langmuir e Freundlich. As Equaes 1 e 2representam a capacidade de adsoro e os modelos de isotermas de Langmuir e
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Freundlich, respectivamente.
Os dados dos ensaios de equilbrio foram usados tambm para determinar a
eficincia de remoo da amoxicilina () usando a Equao 7.
4.3.2 Ensaios Cinticos
Os ensaios cinticos foram realizados em batelada em sistema de banho
finito. Em um reator, 1L da soluo de amoxicilina com concentrao de 50 mg/L foi
colocada em agitao e, em seguida acrescentada uma determinada quantidade de
carvo ativado por ensaio. Foram realizados quatro ensaios separados com duas
massas de carvo ativado de 0,5 g (SE-E e SE-6) e outras duas de 1,0 g (CH-7 e
SE-E).
A partir do incio do contato do carvo ativado com a soluo iniciou a
contagem do tempo do ensaio, e em tempos pr-definidos eram retiradas amostras
para determinar a concentrao da amoxicilina. As amostras retiradas eram filtradas
e em seguida sua concentrao era determinada.
Os valores das concentraes determinadas nos ensaios foram usados para
determinar a capacidade de adsoro dos carves em funo do tempo atravs da
Equao 6.
Os dados experimentais obtidos nos ensaios cinticos foram comparados
com modelos cinticos de pseudo-primeira ordem e pseudo-segunda ordem
largamente utilizados para este fim na literatura (OZACAR; SENGIL, 2005; HO e
MCKAY, 1999a, 1999b; CHOY; MCKAY; PORTER, 1999). Os modelos de pseudo-
primeira e pseudo-segunda ordem so representados pelas Equaes 3 e 4, nesta
ordem.
Todos os ensaios cinticos tiveram testes em branco, ou seja, na ausncia do
adsorvente, com a finalidade de se verificar uma possvel reduo da concentrao
dos poluentes por mecanismos adversos que no adsoro.
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5 Resultados e Discusses
Os resultados obtidos neste trabalho esto apresentados em duas partes,
sendo a primeira parte relacionada caracterizao dos carves ativados e a
segunda parte relacionada ao uso destes carves como adsorvente para remoo
do frmaco amoxicilina presente em solues aquosas, atravs de tratamento
utilizando a adsoro em banho finito.
Os carves ativados usados nesse estudo e apresentados na Tabela 1, foram
produzidos pelo mtodo de ativao fsica (carvo CH-7) e ativao qumica
(Carves SE-E e SE-6). A Tabela 2 mostra os resultados de algumas caractersticas
desses carves bem como o rendimento de produo dos mesmos.
Tabela 2Caractersticas dos carves ativados usados.
CarvoABET(m2/g)
Microporosidade(%)
pHPCZRendimento
(%)Dimetro(mesh)
CH-7 644 97 10,0 23,2
100SE-E 1620 54 3,6 22,8
SE-6 1607 57 7,0 21,9
Os resultados apresentados na Tabela 2 indicam de uma forma geral que os
carves estudados apresentam caractersticas tpicas para este tipo de material
quando comparados com resultados encontrados na literatura.
As reas de BET podem ser consideradas de medianas a superiores, e a
diferena entre o carvo CH-7 e os carves SE-E e SE-6 esto relacionados
diretamente ao mtodo de ativao. Os carves ativados quimicamente (SE-E e SE-
6) em geral apresentam reas maiores, pois o agente ativante (ZnCl2e H3PO4) ataca
mais efetivamente os poros do carvo proporcionando assim um aumento da rede
de poros disponveis quando comparado com a ao do agente ativante do mtodode ativao fsica (CO2). Este comportamento leva ao aparecimento de uma rea
superficial especfica maior nos carves ativados quimicamente.
Os resultados obtidos para o pH indicam carves cido, neutro e bsico. Esta
variao no pH destes carves tambm est diretamente relacionada ao mtodo de
ativao, pois em alguma medida os agentes ativantes transferem para o carvo
ativado suas prprias caractersticas.
A caracterstica cida ou bsica da superfcie de um carvo ativado degrande importncia para sua aplicao como adsorvente. Esta caracterstica
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determina a capacidade que o carvo ativado tem de trocar ons durante o processo
de adsoro em fase lquida, uma vez que as espcies inicas tm na interao
eletrosttica o principal mecanismo de adsoro (CARROTT et al.,2011; DIAZ-
DIEZB et al., 2008). Assim, a interao entre o pH do carvo e o pH da soluo um
fator importante no processo de adsoro. Entretanto, neste estudo este parmetro
no foi avaliado, e foi usado apenas um pH da soluo de amoxicilina que foi o pH
original da soluo com concentrao de 50mg/L, que teve valor em torno de 6,8.
Aps a caracterizao dos carves, foram realizados os ensaios de adsoro.
Inicialmente foram realizados ensaios cinticos com os carves CH-7 e SE-E. Os
resultados destes ensaios esto apresentados nas Tabelas 3 e 4 e na Figura 4.
Observa-se nesta figura que a cintica de adsoro muito rpida, tendo o
sistema alcanado a saturao em torno de 40min. A Figura 4 mostra, tambm queo carvo SE-E tem um desempenho muito superior ao carvo CH-7, apresentando
uma capacidade de adsoro mxima em torno de 40mg/g, enquanto que a
capacidade mxima de adsoro do carvo CH-7 para as mesmas condies foi de
aproximadamente 5,0 mg/g.
Figura 4 Cinticas de adsoro da amoxicilina nos carves CH-7 e SE-E com C0=50mg/L eT=25C.
0 100 200 300 400 500
0
10
20
30
40
50
CC=1,0g/L
Carvo CH-7
Carvo SE-Eqt
(mg/g)
Tempo (min)
A diferena de desempenho dos dois carves pode ter relao com a grande
diferena das reas superficiais dos carves, uma vez que a disponibilidade de rea
para adsoro do carvo SE-E 2,5 vezes maior que a rea do carvo CH-7. Esses
resultados levaram a substituio do carvo CH-7 pelo carvo SE-6, que apresentarea superficial semelhante ao carvo SE-E.
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Tabela 3 Dados da cintica de adsoro da amoxicilina em carvo ativado CH-7, temperaturade 25C, concentrao inicial de amoxicilina de 50mg/L e concentrao de carvo ativado de1g/L.
Tempo (min) TOC (mg/L) CAmox(mg/L) qt(mg/g)0 25,69 48,89 0,00
15 24,03 45,73 3,1625 23,44 44,61 4,2845 23,73 45,16 3,7360 23,62 44,95 3,94150 23,37 44,47 4,41180 22,88 43,54 5,35300 23,99 45,65 3,24420 22,91 13,60 5,29480 23,89 45,46 3,43
Tabela 4 Dados da cintica de adsoro da amoxicilina em carvo ativado SE-E, temperaturade 25C, concentrao inicial de amoxicilina de 50mg/L e concentrao de carvo ativado de1,0g/L.
Tempo (min) TOC (mg/L) CAmox(mg/L) qt(mg/g)0 26,70 50,81 0,002 9,66 18,39 32,395 6,83 13,00 37,778 5,52 10,50 40,2610 6,13 11,67 39,1015 5,37 10,22 40,5522 5,81 11,05 39,7225 4,41 8,39 42,3730 4,20 7,99 42,7845 4,39 8,35 42,4160 4,64 8,83 41,9390 4,53 8,62 42,15120 3,70 7,04 43,73150 3,14 5,97 44,79180 3,58 6,80 43,96240 3,30 6,27 44,49
300 3,61 6,87 43,90360 2,91 5,55 45,22
A Figura 5 mostra as cinticas de adsoro dos carves SE-E e SE-6,
baseado nos valores das Tabelas 5 e 6. Observa-se nesta figura que o
comportamento para os dois carves semelhante, uma cintica rpida, com
saturao em torno de 50min e uma capacidade de adsoro na saturao em torno
de 60 mg/g. Esse resultado um indicativo de que para as condies usadas nos
ensaios a rea superficial especfica parece ser o parmetro que mais interfere
neste resultado, uma vez que os carves SE-E e SE-6 apresentam pHs diferentes e
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reas com valores muito prximos. Assim, a diferena do pH entre os carves
parece no ter interferido na capacidade de adsoro dos carves.
Figura 5
Cinticas de adsoro da amoxicilina nos carves SE-E e SE-6 com C0=50mg/L eT=25C.
0 50 100 150 200 250 300 350 400
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Cc=0,5g/L
Carvo SE-E
Carvo SE-6
qt
(mg/g)
Tempo (min)
Tabela 5 Dados da cintica de adsoro da amoxicilina em carvo ativado SE-E, temperaturade 25C, concentrao inicial de amoxicilina de 50mg/L e concentrao de carvo ativado de0,5g/L.
Tempo (min) TOC (mg/L) CAmox(mg/L) qt(mg/g)0 23,59 44,89 0,002 11,25 21,41 46,965 9,64 18,34 53,108 9,20 17,51 54,7710 7,23 13,75 62,2715 8,74 16,62 56,5320 8,01 15,24 59,3025 9,51 18,09 53,6030 9,01 17,14 55,50
40 9,30 17,69 54,4050 6,62 12,60 64,5960 7,93 15,10 59,5975 8,56 16,28 57,2290 5,51 10,49 68,80120 8,00 15,22 59,34150 7,58 14,43 60,92180 7,36 14,01 61,77215 7,13 13,56 62,66240 7,37 14,03 61,73
270 7,14 13,59 62,60300 6,83 12,99 63,79360 6,70 12,76 64,27
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Tabela 6 Dados da cintica de adsoro da amoxicilina em carvo ativado SE-6, temperaturade 25C, concentrao inicial de amoxicilina de 50mg/L e concentrao de carvo ativado de0,5 g/L.
Tempo (min) TOC (mg/L) CAmox(mg/L) qt(mg/g)0 30,89 58,78 0,00
2 15,67 29,82 57,935 14,42 27,44 62,688 14,33 27,27 63,0310 14,02 26,68 64,2115 13,94 26,53 64,5120 13,30 25,31 66,9525 13,36 25,42 66,7230 13,37 25,44 66,6840 13,32 25,35 66,8750 14,05 26,74 64,09
60 13,57 25,82 65,92120 14,28 27,17 63,22210 13,58 25,84 65,88240 13,78 26,22 65,12300 13,76 26,18 65,20360 13,38 25,46 66,64
Figura 6 Cinticas de adsoro da amoxicilina no carvo SE-E com C0=50mg/L e T=25C.
0 50 100 150 200 250 300 350 400
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Carvo Ativado SE-E
Cc= 0,5g/L
Cc= 1,0g/L
qt
(mg/g)
Tempo (min)
A Figura 6 apresenta as cinticas de adsoro da amoxicilina no carvo SE-E
para duas concentraes de carvo, com base nos valores das Tabelas 4 e 5.
Observa-se nesta figura que o uso de uma concentrao de carvo de 0,5 g/L
apresentou um resultado em termos de capacidade de adsoro superior aos
ensaios com concentrao de carvo de 1,0 g/L. Este resultado indica que
possvel atravs de testes cinticos identificar a massa mais adequada de
adsorvente para a adsoro de uma determinada substncia, sem que
necessariamente o uso de uma maior concentrao de carvo leve a resultados de
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maior desempenho.
O conhecimento da cintica de adsoro possibilita avaliar o desempenho do
processo quanto a capacidade de adsoro e tempo de adsoro. Neste sentido, o
uso de um modelo que represente a cintica de grande valia para o estudo da
adsoro.
A cintica de adsoro em banho finito em geral pode ser representada por
dois modelos clssicos, os modelos de pseudo-primeira ordem e pseudo-segunda
ordem.
A Figura 7 e Tabela 7 apresentam os dados experimentais cinticos bem
como as curvas de ajuste dos dois modelos e os parmetros de ajuste dos modelos.
Figura 7 Cintica de adsoro da amoxicilina no carvo SE-E e SE-6: C0=50mg/L, Cc=0,5g/L eT=25C.
0 50 100 150 200 250 300 350 400
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Carvo SE-EDdos Experimentais
Pseudo-Primeira Ordem
Pseudo-Segunda Ordem
qt
(mg/g)
Tempo (min)
0 50 100 150 200 250 300 350 400
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Carvo SE-6
Dados Experimentais
Pseudo-Primeira Ordem
Pseudo-Segunda Ordem
qt
(mg/g)
Tempo (min)
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Tabela 7 Parmetros de ajuste dos modelos cinticos aplicados aos ensaios de adsoro
com carvo SE-E e SE-6: C0=50mg/L, Cc=0,5g/L e T=25C.
Carvo SE-E
Modelo Pseudo-Primeira Ordem Modelo Pseudo-Segunda Ordem
Valor Erro Padro R
2
Ajustado Valor Erro Padro R
2
Ajustado
qe 60,021 0,9160,9114
qe 61,387 0,9150,9338
K1 0,697 0,133 K2 0,023 0,006
Carvo SE-6
Modelo Pseudo-Primeira Ordem Modelo Pseudo-Segunda Ordem
Valor Erro Padro R Ajustado Valor Erro Padro R Ajustado
qe 65,216 0,3660,9921
qe 65,979 0,3540,9945
K1 1,080 0,097 K2 0,056 0,010
Observa-se na Figura 7 que para os dois carves utilizados ambos os
modelos apresentaram um ajuste superior, indicando que qualquer um deles pode
representar de forma satisfatria os dados obtidos da adsoro da amoxicilina nos
carves SE-E e SE-6.
Notou-se que os modelos cinticos tiveram melhores ajustes nos dados
experimentais de SE-6, o que contribui para um indicativo da melhor previso da
capacidade de adsoro em um determinado tempo. Entretanto os modeloscinticos dos dois carves apresentaram uma alta representao do tempo mximo
de adsoro.
O ajuste encontrado para os modelos proporcionaram um coeficiente de
ajuste R2 acima de 0,90, indicando que o modelo explica bem a tendncia dos
valores dos dados experimentais. Os parmetros apresentados na Tabela 7
mostram ainda que o modelo de pseudo-segunda ordem tem um ajuste superior ao
modelo de pseudo-primeira ordem.O modelo de pseudo-segunda ordem, em geral, indica que o fenmeno de
adsoro est preferencialmente relacionado a uma adsoro qumica
(quimissoo), ou seja, uma interao qumica entre o adsorvato e o adsorvente.
Contudo para a confirmao deste comportamento, anlises especficas da
composio da superfcie dos carves ativados precisam ser realizadas, o que no
foi feito neste estudo.
Outro parmetro do modelo que refora a qualidade do ajuste o valor de qe,
que indica a capacidade de adsoro no equilbrio. O valor experimental foi em torno
de 60mg/g e 65mg/g para os carves SE-E e SE-6 respectivamente. Estes valores
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so prximos dos valores encontrados nos modelos e apresentados na Tabela 7.
O conhecimento dos dados de equilbrio tambm um ponto importante para
o entendimento do processo de adsoro. A determinao das curvas de equilbrio,
chamadas de isotermas de adsoro, de fundamental importncia para a
determinao da capacidade de adsoro de um determinado adsorvente.
A Figura 8 mostra os resultados das isotermas de adsoro da amoxicilina
nos carves SE-E e SE-6.
Figura 8 Comparao das isotermas experimentais.
0 5 10 15 20 25 30 35
0
20
40
60
80
100
120
140
Isoterma Experimental SE-6
Isoterma Experimental SE-E
q(mg/g)
Cf(mg/L) Os resultados indicam que a isoterma do tipo favorvel, que se caracteriza
pelo aumento da capacidade de adsoro q com o aumento da concentrao de
equilbrio Cf. Este comportamento bem tpico para a adsoro de substncias
orgnicas, como a amoxicilina, em carves ativados de origem vegetal. Estes
resultados em geral so usados como referncia no projeto de sistemas de
adsoro.
As isotermas de adsoro experimentais podem ser ajustadas atravs dediversos modelos encontrados na literatura. Contudo os modelos mais usados so
os propostos por Langmuir e Freundlich, que representem bem as isotermas
favorveis.
A Figura 9 e Tabela 8 mostram os resultados dos ajustes dos dados
experimentais com os modelos de Langmuir e Freunddlich, usando as Equaes 1 e
2. Observa-se nesta figura que os dois modelos apresentam um ajuste satisfatrio
para os dados experimentais, entretanto foi notado que para cada carvo h ummodelo que melhor se ajusta aos dados experimentais, o que mostra a importncia
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da escolha do melhor modelo para uma possvel previso dos valores da
capacidade mxima de adsoro no equilbrio para uma concentrao de
amoxicilina no equilbrio.
Figura 9 Isotermas de adsoro de amoxicilina nos carves SE-E e SE-6.
0 5 10 15 20 25 30 35
0
20
40
60
80
100
120
140
Carvo SE-EDados Experimentais
Modelo de Langmuir
Modelo de Freundlich
q(mg/g)
Cf(mg/L)
0 5 10 15 20 25 30 35
0
20
40
60
80
100
120
140
Carvo SE_6
Dados Experimentais
Modelo de Langmuir
Modelo de Freundlich
q(mg/g)
Cf(mg/L)
Tabela 8 Parmetros de ajustes dos modelos de Langmuir e Freundlich das isotermas deadsoro de amoxicilina nos carves SE-E e SE-6.
SE-ELangmuir Freundlich
q0 160,3110,67 KF 17,512,55KL 0,080,01 n 1,750,16R 0,9874 R 0,9650
SE-6Langmuir Freundlich
q0 140,32 11,29 K
F 27,872,60
KL 0,136 0,034 n 2,350,17R2 0,9586 R2 0,9831
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Os dados das isotermas SE-E e SE-6 apresentados nas Tabelas 9 e 10 e
Figura 10 fornecem valores de eficinciaacima de 67%, entretanto foi percebido que
em algumas concentraes de amoxicilina de menor valor apresentou um maior
rendimento na remoo da mesma, o que pode indicar uma forte influncia na
otimizao do processo.
Figura 10 - Eficincia de remoo da amoxicilina nos carves SE-E e SE-6 com concentraode carvo de 0,50g/L.
0 20 40 60 80 100
0
20
40
60
80
100
Eficincia(%)
C0(mg/L)
Carvo SE-E
Carvo SE-6
Tabela 9Dados da isoterma de adsoro de amoxicilina no carvo SE-E.
C0(mg/L) CF(mg/L) Mcarvo(g) q (mg/g) (%)
9,24 2,03 0,0502 14,36 78,021,83 0,0504 14,69 80,16
26,584,55 0,0505 43,64 82,894,43 0,0507 43,70 83,34
44,309,16 0,0505 69,58 79,328,60 0,0520 68,66 80,59
60,4416,26 0,0510 86,63 73,1015,90 0,0521 85,49 73,69
78,8223,58 0,0514 107,48 70,0925,78 0,0506 104,81 67,29
Tabela 10 Dados da isoterma de adsoro de amoxicilina no carvo SE-6.
C0(mg/L) CF(mg/L) Mcarvo(g) q (mg/g) (%)12,02 1,05 0,0502 21,85 91,23
31,403,99 0,0505 54,27 87,283,49 0,0507 55,05 88,90
51,2111,87 0,0505 77,90 76,8212,70 0,0520 74,05 75,20
71,87
19,64 0,0510 102,42 72,68
19,66 0,0521 100,22 72,65
91,0630,73 0,0514 117,36 66,2529,67 0,0506 121,32 67,42
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A apresentao e discusso dos resultados mostram, que de uma forma
geral, os carves ativados usados tm potencialidade para serem usados como
adsorventes no tratamento de solues aquosas contaminadas com amoxicilina,
com desempenho considerado satisfatrio quando comparados com estudos
similares encontrados na literatura. Vale destacar ainda, que neste estudo no foram
abordados alguns pontos que podem ser relevantes para a avaliao do
desempenho dos carves produzidos. Neste sentido recomendvel a ampliao
deste estudo com nfase nas caractersticas qumica dos carves e novos testes de
adsoro.
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6 Concluso
A partir dos resultados obtidos e da discusso apresentada, pode-se concluir
que os objetivos propostos neste estudo foram satisfatoriamente alcanados, pois os
mtodos e avaliaes utilizadas permitiram a obteno de dados referentes a
caracterizao dos carves ativados bem como seus desempenhos como
adsorventes no tratamento da gua contaminada com amoxicilina.
Assim, as concluses especficas para os pontos estudados so:
a) Os carves ativados usados apresentaram um rendimento em massa em tono
de 21% e pH variando entre 3,0 e 10,0;
b) Os carves ativados quimicamente (SE-E e SE-6) apresentaram uma maior
rea superficial especfica em torno de 1600 m2g-1, enquanto que o carvo
ativado fisicamente (CH-7) apresentou uma rea superficial especfica de 640
m2g-1;
c) O carvo CH-7 apresentou um rendimento baixo na remoo da amoxicilina
em comparao aos carves SE-E e SE-6;
d) A eficincia global de remoo da amoxicilina ficou entre 65% e 90% para os
carves SE-E e SE-6;
e) Os dados obtidos para as cinticas de adsoro apresentaram ajuste aos
modelos de pseudo-primeira ordem e pseudo-segunda ordem, com
coeficientes de correlao ajustado (R2) acima de 0,90;
f) Os dados obtidos para as isotermas de adsoro apresentaram ajuste aos
modelos de Langmuir e Freundlich, com coeficientes de correlao ajustado
(R2) acima de 0,95;
g) Os carves ativados testados apresentam potencialidade para serem usados
como adsorventes no tratamento de gua contaminada com amoxicilina,
contribuindo assim com a proteo do meio ambiente.
Foi notvel que o tipo de ativao, a concentrao do carvo ativado e a
concentrao de amoxicilina apresentaram uma forte influncia como variveis de
processo e que tanto os modelos de isotermas de Langmuir e Freudlich quanto os
modelos cinticos de pseudo-primeira ordem e de psedo-segunda ordemapresentaram alta representao dos dados obtidos sendo essenciais na
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determinao da eficincia e do tempo de processo. Portanto, a adsoro em carvo
ativado mostrou ser uma alternativa promissora para remoo de amoxicilina de
meios aquosos e na diminuio da poluio no meio ambiente.
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7 Referncias Bibliogrficas
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